양극 (cathodes)과 음극 (anodes)이 서로 물리적으로 닿게되는 내부 단락 (internal short-circuit) 현상은 리튬이차전지 안전성 (safety) 이슈의 주요 원인으로 고려되고 있으며, 분리막 (separators)의 열 안정성 (thermal stability)에 의해 크게 영향을 받는 것으로 알려져 있다. 본 연구에서는 기존 폴리올레핀 (polyolefin) 계열 분리막에 비해 열 안정성이 현저히 개선된 세라믹 복합막 구조의 신규 분리막을 개발하여, 전지 내부 단락 발생을 억제하고자 하였다. 본 연구의 복합분리막은 알루미나 ($Al_2O_3$) 나노입자와 PVdF-HFP (polyvinylidene fluoride-hexafluoropropylene) 바인더로 구성된 세라믹 코팅층을, 폴리에틸렌 (polyethylene, PE) 분리막 양면에 도입시킴으로써 제조되었다. 세라믹 코팅층의 모폴로지는 코팅용액의 상전이 (phase inversion) 현상 제어를 통해 결정되었으며, 비용매 (물) 함량이 증가함에 따라 기공크기 및 기공구조가 보다 더 발달되었다. 이러한 세라믹 코팅층의 기공구조 변화는 복합분리막의 열 안정성 및 전기화학특성에 큰 영향을끼치는 것으로 관찰되었으며, 이를 상전이 현상 관점에서 체계적으로 해석하였다.
The internal short-circuit between cathodes and anodes has been known to be a critical concern for the safety failures of lithium-ion batteries, which is strongly influenced by the thermal stability of separators. In this study, to effectively suppress the internal short-circuit failures, we developed a new composite separator with the improved thermal stability compared to conventional polyolefin-based separators. The composite separators were prepared by introducing a ceramic coating layer ($Al_2O_3$/PVdF-HFP) onto both sides of a polyethylene (PE) separator. The microporous structure of ceramic coating layers is determined by controlling the phase inversion of coating solutions and becomes more developed with the increase of nonsolvent (water) content. This structural change of ceramic coating layers was observed to greatly affect the thermal stability as well as the electrochemical performance of composite separators, which was systematically discussed in terms of phase inversion.
